フォームの基本設定にて、「自動返信メール」項目内の「SMTP設定」を有効とした際に、接続できない、または、エラーになる、といった問題が発生した場合には以下をご確認ください。

さくらインターネットのメールアドレスをご利用の場合

Gmail と同様、SMTP サーバーの設定を「初期ドメイン」にしてください。設定方法のドキュメントは以下になります。（さくらインターネットのページです）
• Gmailに設定している、弊社メールアドレスからメール送信できなくなったお客様へ / さくらのサポート情報

Gmail を例にした SMTP 設定方法は以下をご参照ください。
• フォームの自動返信メールのFromをSMTPで独自のメールアドレスに設定する方法 - MovableType.net 活用ブログ

なお、テストメールの送信時、設定に不具合があった場合、SMTPサーバーからのエラーメッセージが表示されます。こちらも参考にしてください。

Office365 を利用している場合で設定がうまくいかない場合は、以下の項目をまずはご確認ください。

以下の条件に該当する場合は、認証情報が一致していてもメールが送信できない場合があります。メールが送信できない場合、まずは Microsoft にその旨をご連絡ください。
• Office365トライアルライセンスを利用している
• Office365のデフォルト顧客ドメイン（@●●.onmicrosoft.com）を利用している

外部サイトとなりますが、以下に詳しく記載がありますのでこちらもご参照ください。

• 「m-FILTER@Cloud」Microsoft 365(旧称 Office 365)を利用している環境でメール送信時にエラー「550 5.7.7xx Service unavailable.」が返される場合の対処を教えてください